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Dynamique vibrationnelle et environnement

Spectroscopie IR non-linéaire résolue en temps (ps, fs) : écho de photons IR

by Chin Wutharath - 5 November 2013 (modifié le 21 December 2015)

La dynamique des modes de vibration permet d’explorer les surfaces de potentiel d’édifices moléculaires complexes : elle conduit à une étude fine des interactions entre une molécule et le milieu qui l’entoure ou entre différents vibrateurs. En particulier, l’analyse de la cohérence vibrationnelle donne accès à une grande variété d’interactions, à la fois statiques et dynamiques, liées directement aux processus de solvatation, de réactivité chimique ou de fonctionnalité.

Participants : Wutharath Chin, Didier Chamma, Claudine Crépin-Gilbert.

Nous nous intéressons aux processus de relaxation de la phase (décohérence) et de relaxation de la population de divers systèmes isolés dans des solides cryogéniques en les sondant par la technique d’écho de photon IR, qui est l’analogue optique de la RMN, et qui repose sur le principe du mélange à quatre ondes dégénérées. Cette technique donne accès aux temps caractéristiques de la vibration :
  • temps de relaxation des populations T1
  • temps de déphasage ou cohérence T2, très sensible aux interactions du vibrateur avec l’environnement.

Notre groupe étudie des complexes organométalliques dans des solides inertes à basse température. Ceci permet de réduire le nombre de processus de relaxation et d’extraire les informations essentielles à leur compréhension.

La molécule de tungstène carbonyle W(CO)6 est utilisée comme système-test car elle présente un signal non-linéaire très intense. Le mode d’élongation CO nous sert de sonde de l’environnement solide. Nous avons ainsi démontré en matrice d’azote et de méthane que les mouvements moléculaires de la molécule hôte (N2 ou CH4) étaient responsables du déphasage vibrationnel du mode CO de W(CO)6.

Collaborations :

  • Jean-Pierre Galaup, Laboratoire Aimé Cotton , Université Paris-Sud
  • Bernard Bouguignon et Aimeric Ouvrard, équipe SIREN, ISMO

Pour en savoir plus :

  1. Vibrational Perturbations of W(CO)6 Trapped in a Molecular Lattice Probed by Linear and Nonlinear Spectroscopy.
    R. Thon, W. Chin, J.-P. Galaup, A. Ouvrard, B. Bourguignon, C. Crépin - J. Phys. Chem. A 117 (2013) 8145-8156
  2. IR spectra and vibrational dephasing of the CO stretching mode in W(CO)(6) doped cryogenic matrices.
    M. Broquier, C. Crépin, H. Dubost, J.-P. Galaup - Chem. Phys. 341 (2007) 207
  3. Environment effect on the vibrational dephasing of HCl, and HCl containing complexes, probed in van der Waals solids.
    M. Broquier, B. Lebech, C. Crépin - Chem. Phys. Lett. 416 (2005) 121-127
  4. Influence of complexation and solid environment on the vibrational coherence of DCl.
    M. Broquier, C. Crépin, A. Cuisset, H. Dubost, J.-P. Galaup - Europ. Phys. J. D 36 (2005) 41-47
  5. Influence of a weak hydrogen bond on vibrational coherence probed by photon echoes in DCI dimer trapped in solid nitrogen.
    M. Broquier, C. Crépin, A. Cuisset, H. Dubost, J.-P. Galaup - J. Phys. Chem. A 109 (2005) 4873-80
  6. Vibrational dynamics of deuterium chloride in solid nitrogen probed by linear and nonlinear spectroscopy. M. Broquier, C. Crépin, A. Cuisset, H. Dubost, J.-P. Galaup, P. Roubin - J. Chem. Phys. 118 (2003) 9582-9588
  7. Quantum beats induced by spectral diffusion between independent two-level systems.
    C. Crépin - Phys. Rev. A 67 (2003) 013401
  8. Infrared photon echo experiments on small molecules isolated in condensed phase.
    M. Broquier, C. Crépin, A. Cuisset, H. Dubost, J.-P. Galaup - J. Lumin. 94 (2001) 575-578
PDF - 523.3 KiB
Poster CMDS 2012 - Berlin
Coherent Multidimensional Spectroscopy 2012 - Berlin
Host-guest interaction in cryogenic solids probed by infrared stimulated photon echoes
PDF - 476.8 KiB
Vibrational relaxation of small molecules isolated in low-temperature matrices

Conférences :

2013

Chemistry and Physics at Low Temperatures - CPTL, Jyväskylä (Fin.). Vibrational Dynamics of Metal Carbonyls Trapped in Cryogenic Matrices Probed by Three Pulse Photon Echoes

2012

6th International Conference on CoherentMultidimensional Spectroscopy - CMDS, Berlin (All.). Host−guest interaction in cryogenic solids probed by infrared stimulated photon echoes.

Hole Burning, Single Molecule and Related Spectroscopies : Science and Applications - HBSM, Tübingen (All.). IR photon echo spectroscopy of W(CO)6 in cryogenic solids: a probe of lattice environment.

Colloque Physique Atomique et Moléculaire et Optique - PAMO, Metz. Déformation moléculaire dans des solides cryogéniques sondée par dynamique vibrationnelle.

2011

Time Resolved Vibrational Spectroscopy XV, Ascona (Sui.). Vibrational relaxation of small molecules isolated in low−temperature.

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