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Processus moléculaires en présence de champs intenses : Résonances et contrôle

par Atabek Osman - 30 avril 2010 (modifié le 26 mai 2015)

Le dosage progressif et approprié de mécanismes élémentaires de la dynamique moléculaire induite par des lasers intenses (10^<i>13</i> à 10^<i>16</i> W/cm^2), délivrant des impulsions très brèves (femtosecondes voir même attosecondes) et produisant des effets antagonistes (fragilisation/stabilisation) ouvre la voie à des scénarios de contrôle génériques. Notre groupe a récemment appliqué de telles stratégies, combinées à des algorithmes d’optimisation, pour contrôler des processus d’alignement ou d’orientation moléculaire. Alors que les mécanismes de fragilisation de la liaison moléculaire par excitation électromagnétique résonante sont intuitives, ceux de la consolidation (piégeage) sont plus inattendus. Dans la gamme de fréquences UV-Visible, le piégeage vibrationnel en dissociation multiphotonique au-dessus du seuil (ATD : Above Threshold Dissociation) a été prédit par notre groupe [1] et, pratiquement en même temps, a été prouvé expérimentalement par le groupe de Ph. Bucksbaum (Etats-Unis) [2]. Plus récemment, dans la gamme de fréquences IR, un mécanisme de piégeage par synchronisation (DDQ : Dynamical Dissociation Quenching) que nous avons établi [3], a trouvé une vérification expérimentale par le groupe de P. Corkum (Canada) [4]. L’ensemble de ces mécanismes nous ont permis, en collaboration avec un groupe d’expérimentateurs (M. Vrakking, FOM, Amsterdam), d’aboutir à une interprétation détaillée d’une récente expérience pompe (XUV, attoseconde)- sonde (IR, intense) d’ionisation dissociative de H_2[5].

En présence d’un champ laser intense, le comportement des résonances reflète des réponses hautement non-linéaires à l’excitation : leur largeurs croissent avec l’intensité de manière non-perturbative (résonances de forme), mais dans certaines circonstances et de façon moins attendue, peuvent saturer et même décroître (résonances de Feshbach). Cette décroissance peut-être telle que pour certaines combinaisons (robustes) des paramètres du laser (fréquence et intensité) on atteint des largeurs strictement nulles, autrement dit des états liés plongés dans un continuum ; situation contre-intuitive, selon laquelle la molécule en forte interaction avec un laser intense pourrait se stabiliser sur une durée importante (résonances ZWR) [6]. La figure 1 illustre un tel comportement sur 2 résonances issues des états vibrationnels v=8 et 9 de excité par une impulsion laser dont la forme temporelle est indiquée en bleu. A chaque temps correspond une intensité, donc une largeur de résonance associée. Au cours de l’excitation, la résonance v=9 (courbe pointillée noire) sature en largeur (Feshbach), alors que v=8 (courbe rouge) passe deux fois par une largeur strictement nulle (ZWR) pour une valeur critique de l’intensité.



Figure 1. Taux de dissociation en fonction du temps pour les résonances 8 et 9 de H_2^+ excité par un laser indiqué en bleu.

Ce mécanisme sera exploité dans le cadre d’une stratégie de contrôle sélectif de population vibrationnelle par « purification ». En effet, le couple fréquence/intensité critiques est spécifique d’un niveau vibrationnel donné. Le façonnage de l’impulsion pourrait être telle qu’un niveau vibrationnel donné soit durablement piégé, alors que tous les autres, soumis à la même impulsion, dissocient très efficacement. Une application très intéressante serait l’obtention de molécules froides en piégeant le système moléculaire dans une ZWR issue de son état ro-vibrationnel fondamental, avec retour adiabatique sur cet état en fin d’impulsion après avoir dissocié toutes les autres résonances [6].

Une autre propriété des résonances qui sera exploitée dans des scénarios de contrôle est leur coalescence. En effet pour certaines valeurs des paramètres du champ laser (longueur d’onde et intensité) on peut provoquer une dégénérescence complète de 2 résonances (égalité des positions et largeurs). Cette circonstance très particulière a été étudiée dans la littérature dans plusieurs problèmes de physique atomique et de semi-conducteurs sous l’appellation de Points Exceptionnels. Nous venons d’en faire une première application à des processus de photodissociation moléculaire. Ici encore le but que nous nous proposons est l’utilisation du concept de Points Exceptionnels dans une stratégie de contrôle visant le transfert vibrationnel [7].


Figure 2. Trajectoire de transfert 13 -> 12 dans H_2^+ (panneau supérieur) excité par un laser façonné de manière à contourner le point exceptionnel (panneau inférieur).

La figure 2 illustre la possibilité d’un tel transfert entre les états vibrationnels 13 et 12 de H_2^+ (panneau supérieur) excité par un laser façonné dont les caractéristiques fréquence/intensité varient comme indiqué par le panneau du bas, en contournant le point exceptionnel.

[1] A. Giusti-Suzor, X. He, O. Atabek and F.H. Mies, Phys. Rev. Lett. 64, 515 (1990)
[2] P.H. Bucksbaum, A. Zavriyev, H.G. Muller and D.W. Schumacher, Phy. Rev. Lett. 64, 1883 (1990)
[3] F. Châteauneuf, T.T. Nguyen-Dang, N. Ouellet and O. Atabek, J. Chem. Phys. 108, 3974 (1998)
[4] H. Nikura, P.B. Corkum and D.M. Villeneuve, Phys. Rev. Lett. 90, 203601 (2003)
[5] F. Kelkensberg, C. Lefebvre, W. Siu, O. Ghafur, T.T. Nguyen-Dang, O. Atabek, A. Keller, V. Serov, P. Johnsson, M. Swoboda, A. L’Huillier, G. Sansone, M. Nisoli, E. Benedetti, F. Ferrari, F. Lépine, M.F. Kling and M.J.J. Vrakking, Phys. Rev. Lett. 103, 123005 (2009)
[6] O. Atabek, R. Lefebvre, C. Lefebvre and T.T. Nguyen-Dang, Phys. Rev. A 77, 043413 (2008)
[7] R. Lefebvre, O. Atabek, M. Sindelka and N. Moiseyev, Phys. Rev. Lett. 103, 123003 (2009)

Post-scriptum :

Plus d’informations dans le document joint :
“Unstable States in Laser Assisted and Controlled Molecular Processes”, in Advances in Quantum Chemistry (2010), by O. Atabek, R. Lefebvre and T.T. Nguyen-Dang

Unstable States - 5.2 Mo