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Explosion coulombienne de H$_2$ induite par une impulsion laser intense sub-10 fs

par Saugout Sébastien - 21 juin 2010 (modifié le 26 mai 2015)

Depuis l’avènement des lasers dans les années 1960, les expérimentateurs ont réussi à développer des systèmes laser délivrant des impulsions de quelques cycles optiques, correspondant à des durées de l’ordre de la femtoseconde [1,2]. Le champ électrique d’une telle impulsion s’approche alors de celui qui règne dans la molécule.

L’un des thèmes de recherche du groupe porte sur les molécules en champ laser intense. Ce thème peut se décomposer en différentes thématiques : l’étude des processus moléculaires en champ laser intense pour l’utilisation des résonances et du contrôle (voir rubrique 54) et celle de la dynamique moléculaire en champ laser intense dont ces travaux sur l’explosion coulombienne de H_2 font partie. En effet, ceux-ci ont pour but l’étude théorique de l’interaction de la molécule H_2 avec des impulsions laser de durée inférieure à 10fs. L’éjection des deux électrons de la molécule par le champ laser conduit à la fragmentation du système en deux protons. Ce processus est appelé explosion coulombienne. Nous avons développé un modèle théorique non perturbatif, à deux électrons actifs, basé sur la résolution de l’équation de Schrödinger dépendant du temps. Dans ce modèle, la distance internucléaire et les coordonnées de chacun des électrons est traitée de façon quantique. Grâce à divers outils théoriques, nous avons analysé les dynamiques électronique et nucléaire en fonction des différents paramètres laser [3].

La complémentarité des résultats théoriques avec des résultats expérimentaux réalisés dans la cadre de notre collaboration avec Christian Cornaggia du Service des Photons Atomes et Molécules du CEA-Saclay permet de mettre en évidence la translation des spectres d’énergie cinétique vers les énergies plus élevées lorsque la durée de l’impulsion diminue comme le montre la Fig. 1. Cette étude est réalisée pour des impulsions dans la gamme de 40 à 10fs expérimentalement et jusqu’à 1fs théoriquement. Cette étude montre également que, pour des durées d’impulsion laser inférieures à 4fs, la phase absolue devient un paramètre essentiel à prendre en compte.


Figure 1. Distributions d’énergie cinétique des protons issus de l’explosion coulombienne de H2soumis à des impulsions laser de différentes durées. Extrême droite : impulsion de type Dirac. Extrême gauche : 40 fs

En outre, la dynamique moléculaire de H_2 en champ laser intense ultracourt est également sensible à la valeur de l’éclairement crête de l’impulsion. Les résultats théoriques et expérimentaux montrent que les spectres d’énergie sont centrés autour d’une énergie plus élevée quand l’éclairement augmente. Par ailleurs, deux régimes d’ionisation double sont également mis en évidence théoriquement pour des impulsions de 4fs. La sensibilité de H_2 à la qualité temporelle de l’impulsion laser permet une détection, par l’intermédiaire des spectres expérimentaux d’énergie cinétique, des pré- ou post-impulsions susceptibles d’apparaître autour de l’impulsion laser principale [4].

Enfin, les différents types d’ionisation double sont étudiés et les résultats mettent en évidence la dynamique électronique attoseconde de la recollision et l’influence de cette dernière sur la dynamique nucléaire femtoseconde [5]. Les résultats théoriques de la Fig. 2 montrent les différents phénomènes physiques ayant lieu lors de l’interaction de H_2 avec une impulsion laser intense d’une durée d’un cycle optique. La partie (1) illustre une ionisation double directe. Les parties (2) et (3) montrent les mécanismes induits par la recollision avec respectivement une ionisation double séquentielle et non séquentielle. Enfin, après la fin du champ laser, des protons sont encore produits par auto-ionisation (partie (4)).


Figure 2. Densité de probabilité de présence de la fonction d’onde électronique de H2 à quatre instants différents en fonction des coordonnées des deux électrons.

La suite de ces travaux de recherche porte non plus sur l’analyse des signaux de protons mais sur ceux des photoélectrons lors de l’interaction laser-matière afin d’en extraire une signature moléculaire au moment de l’interaction (voir Diffraction électronique femtoseconde).

[1] M. Nisoli et coll., Appl. Phys. B 65, 189 (1997)
[2] A. Poppe et coll., Appl. Phys. B 72, 373 (2001)
[3] S. Saugout et coll., Phys. Rev. A 77, 023404 (2008)
[4] S. Saugout et coll., Phys. Rev A 73, 041406 ® (2006)
[5] S. Saugout et coll., Phys. Rev. Lett. 98, 253003 (2007)