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Dynamique vibrationnelle sondée par mélange à quatre ondes IR

La dynamique vibrationnelle contient des informations directement reliées aux interactions inter et intramoléculaires au travers de la dynamique de relaxation de population et de la cohérence vibrationnelle. Elle est donc une sonde très sensible des effets d’environnement sur les processus moléculaires dans l’état électronique fondamental.

Les échos de photons sont les analogues optiques de la RMN et reposent sur les techniques de spectroscopie non-linéaire de mélange à quatre ondes. Ils font intervenir une séquence de 3 ondes séparées temporellement. Le délai tau entre les 2 premières impulsions donne accès à la relaxation de la phase, le délai grand T entre les 2 dernières à la relaxation de la population. Ces grandeurs renseignent sur l’interaction entre une molécule et son environnement.

Nous avons sondé la dynamique vibrationnelle en interrogeant les élongations CO de métaux carbonyles dans différentes matrices. A partir du signal d’écho de photon, on peut remonter à l’anharmonicité, à la perte de cohérence, aux transferts d’énergie, et aux couplages intra et intermoléculaires.