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Dynamique électronique et nucléaire de molécules exposées à des impulsions laser ultra-brèves et intenses

Jérémy Viau Trudel, thèse en cours (2ème année), en cotutelle France (O. Atabek, Université Paris-Sud) / Canada (T.T. Nguyen-Dang, Université Laval)

Par des méthodes de calcul ab initio de dynamique multiélectronique et nucléaire dépendante du temps, nous étudions la photoionisation et la photodissociation moléculaires par des impulsions laser ultra-brèves et intenses [1]. Le traitement des dynamiques nucléaire et électronique dans un modèle quantique multiparticule fournit une description précise de l’étape d’ionisation ultra-brève lors d’expériences
d’ionisation dissociative de type pompe(attoseconde-XUV)-sonde(femtoseconde-IR). D’autre part, nous nous intéressons aux signatures de la corrélation électronique et des mouvements nucléaires à travers diverses observables telles que le spectre de photoionisation, le spectre d’énergie cinétique de photodissociation, le spectre d’émission d’harmoniques d’ordre élevé
et la tomographie orbitalaire.

À titre d’exemple, la figure (a) illustre un spectre d’énergie des protons [2] provenant de l’ionisation dissociative de H2 qui nécessite, pour son interprétation, la prise en compte de la dynamique attoseconde de l’ionisation. Les distributions des états vibrationnels de l’ion H2+ calculées pour diverses durées d’impulsions XUV-attoseconde (b), ne produisent pas la distribution Franck-Condon à laquelle on fait souvent référence, à moins que cette durée soit inférieure à la période caractéristique de l’électron [3]. C’est l’étude détaillée de cette dynamique électronique qui nous permettra d’interpréter, et à terme d’imager et contrôler, les photofragments des expériences pompe-sonde avec délai fixé.