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Spectroscopie vibrationnelle par génération de fréquence somme (SFG)

La technique de spectroscopie vibrationnelle de somme de fréquences (SFG) est une méthode de spectroscopie optique non-linéaire pour sonder les propriétés vibrationnelles de molécules sur des surfaces ou interfaces de différentes natures (solide/air, liquide/air, solide/liquide). La SFG, sensible à l’environnement, permet de déterminer les sites d’adsorption de la molécule, son orientation, l’influence des molécules voisines sur de large gamme de pression allant de l’ultravide (10-10 mbar) à la pression atmosphérique.

Elle consiste à superposer spatialement et temporellement deux impulsions laser, dont l’une en résonance avec les états vibrationnels de la molécule. Elle permet aussi l’étude de la dynamique des interactions à une échelle de temps de l’ordre de 50 fs dans le cadre d’expérience pompe-sonde. Pour cela, une troisième impulsion, dont le retard avec la sonde est ajusté, induit une perturbation du système (électrons chauds dans le support ou états électronique de la molécule) et la SFG (sonde) pour différents retards, donne alors accès à la dynamique vibrationnelle du système.

Une chaîne laser femtoseconde renouvelée en 2021 (Inauguration le 4 avril 2022) comprenant 3 amplificateurs paramétriques optiques, couvre les longueurs d’onde du proche UV (0.24 µm) à l’IR moyen (16 µm) avec des durées d’impulsion allant de 35 fs à 3 ps, est utilisée pour réaliser les expériences SFG. Les moyens de caractérisation incluent des spectromètres, auto-corrélateurs, FROG, mesureur de front d’onde (HASO) et PHAZZLER. Ces outils sont partagés entre différentes équipes du laboratoire (Nanophys, DIRAM, SYSIPHE, SYSTEMAE) pour des expériences de spectroscopies optiques non-linéaires d’états électroniques ou vibrationnels en phase gaz, sur des surfaces ou dans des matrices cryogéniques.

Pour plus d’informations sur la SFG et les thématiques scientifiques attenantes, veuillez consulter la page du groupe Femtophysique aux interfaces ou les axes thématiques Dynamique ultra-rapide et Couches Ultraminces & Nanostructuration de l’équipe Nanophysique et Surfaces (Nanophys)