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Stage M2 Chimie-Physique Expérimentale
Elucidation des mécanismes de la Fission Singulet par une approche physico-chimique
Stage M2 Chimie-Physique Expérimentale
par - 6 septembre 2023
La fission singulet est un processus impliquant un complexe de deux chromophores dans lequel un exciton singulet produit par photoexcitation peut spontanément se convertir pour donner deux excitons triplet de plus faible énergie avec un rendement de formation des états triplet pouvant atteindre 200%. Si ce processus était mis à profit dans les cellules photovoltaïques basées sur des semi-conducteurs organiques, il permettrait d’augmenter considérablement l’efficacité des dispositifs à simple jonction [1]. L’étude de la fission singulet a donc récemment suscité un fort intérêt en vue de l’optimisation de la conversion de l’énergie solaire. Cependant, il n’existe toujours pas de description mécanistique complète avec une interprétation détaillée de tous les processus intermédiaires conduisant à des triplets indépendants.
Dans ce stage, nous proposons d’étudier le processus de fission singulet sur des chromophores isolés en phase gazeuse, avec une approche résolue en temps, de la femtoseconde (1 fs = 10^-15 s) à la centaine de picosecondes (1 ps = 10^-12 s). Les complexes de stoechiométrie contrôlée (monomères puis dimères) seront formés en phase gazeuse. L’excitation singulet sera photo-initiée par un laser femtoseconde, puis les processus de relaxation conduisant aux états triplets seront sondés par spectroscopie de photoélectrons [2]. Les spectres de photoélectrons seront analysés avec Python.
En pratique, nous débuterons par l’étude de la molécule cible (tetracène ou pentacène, molécules utilisées comme semi-conducteurs organiques) isolée en phase gazeuse. Dans un second temps, les dimères formés de façon contrôlée par dépôt de tetracène ou pentacène gazeux sur un agrégat de gaz rare [3,4] seront étudiés.
Une poursuite en thèse est envisageable à la suite du stage.
Contact : Lionel Poisson
[1] A. J. Baldacchino, et al., Singlet fission photovoltaics : Progress and promising pathways, Chem. Phys. Rev., 2022, 3, 021304.
[2] J. Hoche, et al., Excimer formation dynamics in the isolated tetracene dimer, Chem. Sci., 2021, 12, 11965-11975.
[3] M. Briant, et al. Reaction Dynamics within a Cluster Environment, Phys. Chem. Chem. Phys. 2022, 24, 9807-9835.
[4] A. Lietard, et al. Excited state dynamics of normal dithienylethene molecules either isolated or deposited on argon cluster, Phys. Chem. Chem. Phys. 2022, 24, 9807.
