Responsables : Andrei Borissov et François Aguillon
Le principal effort de recherche de ces dernières années a consisté à utiliser les approches TDDFT et classiques pour étudier les effets quantiques tels que l’écrantage non local et l’effet tunnel (éventuellement inélastique) en plasmonique.
Le couplage de la lumière avec des plasmons, excitations collectives d’électrons de conduction dans les métaux, permet de contrôler et d’améliorer les champs optiques sur des distances nanométriques, bien inférieures à longueur d’onde optique. Nous avons pu établir le rôle joué par l’écrantage non local, la propagation d’électrons, et surtout par l’effet tunnel d’un électron dans la détermination de la réponse optique linéaire et non linéaire de systèmes plasmoniques.
Par la suite, l’idée est d’étudier comment ces effets quantiques peuvent être utilisés pour un contrôle électrique actif des modes de plasmons. Ceci ouvre la voie à des dispositifs optoélectroniques à l’échelle nanométrique.
Techniques : TD-DFT, ab initio calculations.
Nouvelles :
— Vient de paraître : « Fluorescence from a single-molecule probe directly attached to a plasmonic STM tip », Nature Communications 15, 9733 (2024) : nous démontrons qu’une molécule de PTCDA conserve ses propriétés d’émission intrinsèques même lorsqu’elle est directement fixée à la pointe plasmonique d’un microscope à sonde locale. Ce capteur à l’échelle atomique pourrait être utilisé, dans un avenir proche, dans des expériences de microscopie à transfert d’énergie résonnante où il fournirait une précision latérale et axiale à l’échelle atomique.
Résultats récents :
Une nanosonde fluorescente à balayage basée sur une molécule unique suspendue à la pointe d’un STM
La pointe plasmonique d’un STM est fonctionnalisée avec une seule molécule fluorescente et est scannée sur un substrat plasmonique. Le courant tunnel circulant à travers la jonction pointe-molécule-substrat génère une émission de lumière spectralement étroite correspondant à la fluorescence de la molécule chargée négativement suspendue au sommet de la pointe. Nous démontrons que la largeur du pic d’émission peut être utilisée comme sonde de la force de couplage exciton-plasmon et que l’énergie des photons émis est régie par les interactions de la molécule avec son environnement.
Article : Niklas Friedrich, Anna Rosławska, Xabier Arrieta, Katharina Kaiser, Michelangelo Romeo, Eric Le Moal, Fabrice Scheurer, Javier Aizpurua, Andrei G. Borisov, Tomáš Neuman & Guillaume Schull, « Fluorescence from a single-molecule probe directly attached to a plasmonic STM tip », Nat. Commun. 15, 9733 (2024), pdf
La nanostructures de graphène ont une réponse non-linéaire à la lumière polarisée très différente de celle du graphène macroscopique.
En utilisant l’approximation des liaisons fortes et l’approche matricielle de densité dépendante du temps, nous décrivons théoriquement la réponse non-linéaire de nanostructures de graphène plasmoniques à la lumière polarisée circulairement. L’intensité et la polarisation des harmoniques émises dépendent de la symétrie du système et peuvent être analysées en appliquant le principe de Neumann. Pour les nanomatériaux comprenant des milliers d’atomes de carbone, c’est la symétrie de l’arrangement des atomes de carbone à l’échelle atomique qui détermine la réponse non linéaire. Par conséquent, elle pourrait être très différente de la réponse non linéaire prédite en utilisant la géométrie macroscopique. Nous montrons que la rupture de symétrie par exemple par des défauts de réseau affecte fortement la réponse non linéaire des nanomatériaux de graphène à la lumière polarisée circulairement. Notre travail étend les études théoriques des propriétés optiques non linéaires des nanomatériaux de graphène aux faisceaux lumineux porteurs de spin.
Article : François Aguillon et Andrei G. Borisov, « Nonlinear Response of Nanostructured Graphene to Circularly Polarized Light », J. Phys. Chem. C 128, 16576 (2024), pdf
Publications (depuis 2020) :
Model description of electron transfer between PTCDA molecule and metal surface upon molecular adsorption and STM manipulation, A. G. Borisov, Phys. Rev. B 110 (7), 075413 (2024), pdf
Nonlinear Optical Response of a Plasmonic Nanoantenna to Circularly Polarized Light: Rotation of Multipolar Charge Density and Near-Field Spin Angular Momentum Inversion, M. Quijada, A. Babaze, J. Aizpurua, A. G. Borisov, ACS Photonics 10 (11), 3963-3975 (2023), pdf
Dispersive surface-response formalism to address nonlocality in extreme plasmonic field confinement, A. Babaze, T. Neuman, R. Esteban, J. Aizpurua, A. G. Borisov, Nanophotonics 12 (16), 3277-3289 (2023), pdf
Atomic-Scale Defects Might Determine the Second Harmonic Generation from Plasmonic Graphene Nanostructures, F. Aguillon, A. G. Borisov, J. Phys. Chem. Lett. 14 (1), 238-244 (2023), pdf
Quantum surface effects in the electromagnetic coupling between a quantum emitter and a plasmonic nanoantenna: time-dependent density functional theory vs. semiclassical Feibelman approach, A. Babaze, E. Ogando, P. E. Stamatopoulou, C. Tserkezis, N. A. Mortensen, J. Aizpurua, A. G. Borisov, R. Esteban, Opt. Express 30 (12), 21159-21183 (2022), pdf
Mapping Lamb, Stark and Purcell effects at a chromophore-picocavity junction with hyper-resolved fluorescence microscopy, A. Roslawska, T. Neuman, B. Doppagne, A. G. Borisov, M. Romeo, F. Scheurer, J. Aizpurua, G. Schull, Phys. Rev. X 12, 011012 (2022), pdf
Time-dependent density functional theory calculations of electronic friction in non-homogeneous media, N. E. Koval, D. Sánchez-Portal, A. G. Borisov, R. D. Muiño, Phys. Chem. Chem. Phys. 24 (34), 20239-20248 (2022), pdf
Atomic-scale control of plasmon modes in graphene nanoribbons, F. Aguillon, D. C. Marinica, A. G. Borisov, Phys. Rev. B 105 (8), L081401 (2022), pdf
Effect of a Dielectric Spacer on Electronic and Electromagnetic Interactions at Play in Molecular Exciton Decay at Surfaces and in Plasmonic Gaps, F Aguilar-Galindo, M Zapata-Herrera, S Díaz-Tendero, J Aizpurua, A. G. Borisov, ACS Photonics 8 (12), 3495-3505 (2021), pdf
Plasmons in Graphene Nanostructures with Point Defects and Impurities, F Aguillon, DC Marinica, AG Borisov, J. Phys. Chem. C 125 (39), 21503-21510 (2021), pdf
Electronic Exciton–Plasmon Coupling in a Nanocavity Beyond the Electromagnetic Interaction Picture, A Babaze, R Esteban, AG Borisov, J Aizpurua, Nano Letters 21 (19), 8466-8473 (2021), pdf
Molecule Detection with Graphene Dimer Nanoantennas, F Aguillon, DC Marinica, AG Borisov, The Journal of Physical Chemistry C 124 (51), 28210-28219 (2020), pdf
Probing the radiative electromagnetic local density of states in nanostructures with a scanning tunneling microscope, S Cao, M Zapata-Herrera, A Campos, E Le Moal, S Marguet, G Dujardin, M Kociak, J Aizpurua, AG Borisov, E Boer-Duchemin, ACS Photonics 7 (5), 1280-1289 (2020), pdf
Second-Harmonic Generation from a Quantum Emitter Coupled to a Metallic Nanoantenna, A Babaze, R Esteban, J Aizpurua, AG Borisov, ACS Photonics 7 (3), 701-713 (2020), pdf