Travaux prospectifs pour la spectroscopie de précision dans le domaine THz

Luan Juppet

ISMO

La spectroscopie de précision de molécules en phase gaz dans la gamme THz (0.1-10 THz) revêt un intérêt particulier pour la physique moléculaire, puisque c’est dans cette bande spectrale que se situe la majorité des transitions de rotation pure des molécules légères. Mesurer la fréquence de ces transitions de manière précise, est nécessaire pour améliorer la compréhension et la modélisation des différentes interactions intramoléculaires et intermoléculaires. Certaines transitions de rotation pure se révèlent même être des sondes pertinentes pour tester le modèle standard de la physique, en questionnant certaines hypothèses, comme la non variation temporelle des constantes fondamentales.
Pour effectuer ces mesures spectroscopiques de précision, il est nécessaire de mettre en place un dispositif expérimental permettant la calibration de la fréquence des spectres enregistrés sur les références primaires de fréquence. L’enregistrement des spectres dois également être réalisé dans des conditions sous-Doppler,  afin de résoudre la structure hyperfine complexe des transitions étudiées. Au cours de cette thèse, deux dispositifs expérimentaux exploitant le principe d’absorption saturée, et de double résonance MIR-THz, ont été mis en place pour étudier la structure rotationnelle des molécules dans leur état fondamental, et dans leurs états vibrationnels excités, dans des conditions sous-Doppler. Grâce ceux-ci, les spectres de molécules faiblement réactives (NH3, CH4, H2O), et de molécules radicalaires (NH2, ND2), ont été obtenus entre 0.1 et 1.5 THz, permettant d’améliorer notre connaissance sur ces molécules fondamentales.
Pour des fréquences supérieures à 1.5 THz, l’utilisation du rayonnement synchrotron permet de pallier au manque de sources de rayonnement commerciales. Au cours de cette thèse, nous avons amélioré les performances d’un spectromètre effectuant un mélange hétérodyne entre le rayonnement synchrotron et un laser moléculaire, pour des fréquences comprises entre 1 et 4 THz. Des molécules stables (tétrahydrofurane, acrylonitrile, propionitrile, …) présentant une structure spectrale dense, et une molécule réactive possédant de nombreux couplages intramoléculaires (NH2), ont été étudiées pour caractériser les performances de ce spectromètre.

 

Sous la direction d’Olivier Pirali