Processus ultrarapides sondés localement au sein de molécules complexes
L’interaction entre la lumière et les molécules peut induire une quasi-infinité de transformations électroniques et/ou nucléaires. Ces processus photo-induits comme (mais pas exhaustivement) les transferts ou migration de charge entre un site donneur et un accepteur, un transfert d’excitation entre deux partenaires atomiques ou moléculaires, mais également les mécanismes de changements de structures comme la dissociation/fragmentation, ou l’isomérisation induisent des perturbations locales profondes, mais dont la signature à l’échelle de l’édifice moléculaire entier peut être plus diluée ou difficile à identifier sans ambiguïté. De plus, les échelles de temps en jeu se situent entre l’attoseconde (dynamique électronique) à sub-picoseconde (dynamique nucléaire). Notre approche est donc d’avoir une sonde locale, ultrarapide et sensible d’un changement local de la densité électronique ou d’un réarrangement nucléaire.
Pour ce faire nous avons développé une méthodologie expérimentale (figure de gauche) basée sur des mesures résolues en temps de type pompe-sonde, où le faisceau sonde dans le domaine électromagnétique X ou UV extrême qui permet d’ioniser les couches internes des atomes, la relaxation suivante par effet Auger est quasiment instantanée et est une sonde particulièrement sensible de changements électroniques ou nucléaires. Les mesures seront réalisées en coïncidences avec les ions formés résolus en masse ce qui permettra de simplifier les spectres, mais également (notamment) de monitorer les phénomènes de fragmentation photo-induits.
Nous avons développé un nouveau spectromètre de type bouteille magnétique (figure de droite) couplant la détection d’électrons et d’ions avec une désorption laser et un jet moléculaire permettant de refroidir les molécules évaporées et le tout fonctionnant à plusieurs kHz. Cet instrument a pour but d’être facilement transportable sur les infrastructures de recherche contenant des lasers ultrarapides et à haut taux de répétition.
Autres activités du groupe (liens cliquables) :
- Nous étudions les états hautement excités de molécules organométalliques en phase gazeuse.
- Nous développons actuellement une nouvelle source d’évaporation qui sera ouverte aux utilisateurs du laser à électrons libres FERMI (Trieste, Italie).
- Nous avons développé une méthodologie théorique pour simuler nos spectres d’états excités et interpréter nos résultats expérimentaux.
- Nous utilisons des outils de la chimie quantique pour simuler des spectres d’émissions X de molécules organométalliques mesurés en jets liquides.