Thématiques de recherche
L’équipe DIRAM regroupe 9 enseignantes-chercheuses, chercheuses, enseignant-chercheur et chercheurs ainsi que 3 doctorantes et doctorants et 1 post-doctorante, sur des thématiques théoriques ou expérimentales, liées à l’étude de comportements dynamiques dans l’interaction rayonnement-matière ou induits par cette interaction.
Nous étudions particulièrement la dynamique de processus fondamentaux (excitation, ionisation, dissociation, échange et/ou relaxation d’énergie), induits par un rayonnement sur des systèmes isolés, généralement en phase gazeuse : atomes, ions, molécules, assemblages moléculaires, agrégats, jusqu’à des nanostructures.
Nos études visent à la compréhension (i) de la dynamique individuelle de l’objet d’étude, (ii) des perturbations induites par un environnement sur la dynamique de cet objet ou (iii) de la contribution de la dynamique individuelle à des dynamiques collectives.
Les échelles temporelles qui nous intéressent vont de la dizaine d’attosecondes (10 as = 10 x 10-18 s), caractéristique des mouvements électroniques, jusqu’à la centaine de picosecondes (100 ps = 100 x 10-12 s), qui couvre les mouvements de larges structures atomiques ou moléculaires.
Les sources de rayonnement que nous considérons vont de l’infrarouge au domaine VUV-X mou, dans des régimes d’interaction variés : absorption mono-photonique d’un état de valence (UV-visible) ou de couches électroniques profondes (VUV, X-mou) ; ou interaction multi-photonique produite par un laser infra-rouge ultra-court (35 fs à 3 ps) conduisant à l’ionisation simple ou la multi-ionisation, jusqu’à la formation d’un plasma et à son couplage avec le laser. Certaines de ces sources sont disponibles sur des installations spécifiques, extérieures au laboratoire, sur lesquelles nos campagnes expérimentales peuvent être réalisées (SOLEIL-synchrotron, ATTOLab, LASERIX, FERMI-Elettra, …).
L’information dynamique est caractérisée soit par des études spectroscopiques (mesure d’une largeur de raie d’absorption, d’un spectre d’action ou d’un spectre de photoélectron), soit par des études résolues en temps de type pompe/sonde, ou encore par des simulations numériques (dynamique quantique des noyaux et des électrons). Nous étudions tout particulièrement les phénomènes purement quantiques, associant aussi un possible contrôle par des champs lasers intenses : phénomènes de cohérence et d’interférences, résonances quantiques, effet tunnel, condensat de Bose-Einstein, etc…
Au-delà de ses nombreuses collaborations avec des laboratoires français et étrangers, l’équipe est impliquée dans plusieurs projets de l’Université Paris-Saclay (ATTOLab, QUANTUM), ainsi que dans plusieurs réseaux scientifiques nationaux (GDR UP, GDR EMIE, THEMS, …), européens (Laserlab-Europe, GDRi XFEL-Science, COST AttoChem) et internationaux (IRN MCTDH).
Métrologie Quantique
La physique moléculaire ultrafroide en microgravité, dans un environnement spatial, offre de nouvelles perspectives passionnantes pour explorer de nouveaux régimes de physique moléculaire à très basse énergie, offrant ainsi la possibilité de concevoir de nouveaux types d'interféromètres à ondes de matière. Ces avancées sont cruciales pour les mesures de précision en physique fondamentale et en physique des systèmes à N-corps [1]. En effet, l'émergence du refroidissement et du piégeage d'atomes par laser, suivis de la création de condensats de Bose-Einstein, a [...]
Dynamiques Photo-induites
I am text block. Click edit button to change this text. Lorem ipsum dolor sit amet, consectetur adipiscing elit. Ut elit tellus, luctus nec ullamcorper mattis, pulvinar dapibus leo. Spectroscopie résolue en temps de dynamiques unimoléculaires La dynamique d'une réaction chimique est l'information essentielle qui doit être obtenue pour prétendre à une vision détaillée du mécanisme de cette réaction. Le phénomène chimique étudié est photodéclenché par un laser. Cette excitation a lieu sans changement géométrique du système réactif, mais les [...]
L'équipe DIRAM en Juin 2024
Lionel Poisson, Eric Charron, Raja Chamakhi (Invitée, Univ. Tunis), Ségolène Guilbaud, Denis Cubaynes, Oriane Shviro, Mourad Telmini (Invité, Univ. Tunis), Raluca Cireasa, Baptiste Zarié, Timothé Estampes, Fabien Gatti, Gabriele Crippa, Audrey Scognamiglio, Eliot Morato, Lou Barreau, Constant Schouder – Danielle Dowek
Actualités
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12/07/2024
Une autre info est postée youpi
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11/07/2024
Autre solution: l’info list
Eventuellement avec un lien hypertexte si un article est publié : lien (test avec l’ancien site de l’ISMO)
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15/06/2024
Visite de Mourad et Raja youpi
Offres de stages, thèses, post-docs
Dynamiques de relaxation ultrarapides des azaborines observées par spectroscopie de photo-ionisation femtoseconde
Dans les molécules aromatiques, le remplacement de deux atomes de carbone par un atome de bore et un atome d’azote conduit à une molécule avec un nombre identique d’électrons et une structure similaire (on parle d’isostères CC/BN). En revanche, les propriétés optiques et
électroniques se trouvent fortement modifiées [1] par l’apparition d’un moment dipolaire non nul, ce qui rend ce type de composés très intéressants pour les applications dans les matériaux semiconducteurs organiques. Il a par exemple été suggéré que les isostères BN des hydrocarbures polycycliques aromatiques pourraient faciliter la fission de singulet, un processus supposé augmenter l’efficacité des cellules photovoltaïques.
La spectroscopie et la photophysique des hydrocarbures aromatiques est étudiée depuis de nombreuses années, mais très peu de littérature existe sur leurs isostères BN dont la synthèse n’a été développée que récemment [2]. Dans ce stage, nous proposons d’étudier la photochimie, la photophysique et la dynamique de photodissociation d’isostères BN
d’hydrocarbures aromatiques, tels que la di-tert-butyl-1,4-azaborine (Figure 1), en phase gazeuse. Les échantillons d’azaborine, synthétisés par des collaborateurs de l’université de Würzburg (Allemagne), seront vaporisés par chauffage et photoexcités par une impulsion laser femtoseconde dans l’UV. La di-tert-butyl-1,4-azaborine présente une large bande d’absorption autour de 260 nm que des calculs de chimie quantique attribuent à une transition S0 -> S2. La dynamique de relaxation de cet état sera sondée par spectroscopie de photo-ionisation résolue en temps utilisant la technique pompe-sonde [3]. L’impulsion laser de sonde sera à 400 nm, à 800 nm ou bien 62 nm (20 eV) produite par génération d’harmoniques d’ordre élevé. La spectroscopie de photo-ionisation est une méthode idéale pour sonder les dynamiques de relaxation ultra-rapides d’états excités, car l’ionisation d’états transitoires ou finaux d’énergies différentes produit des photoélectrons d’énergies cinétiques distinctes. De plus, aucune transition n’est interdite par des règles de sélection. Ainsi, la dynamique de relaxation complète de l’azaborine après excitation dans l’UV pourra être observée pour la première fois, aux échelles de temps femtoseconde et picoseconde.
Cette étude se situe dans le cadre plus large d’un projet collaboratif Franco-Allemand (ANR-DFG) visant à élucider les dynamiques photo-induites dans les petites molécules aromatiques grâce à la spectroscopie de photo-ionisation. Le stage pourra être suivi d’une thèse en cotutelle avec l’Université de Würzburg (financement acquis).
[1] F. Sturm et al., Phys. Chem. Chem. Phys. 26, 7363-7370 (2024).
[2] H. Braunschweig et al., Angew. Chem. Int. Ed. 51, 10034 –10037 (2012).
[3] J.-M. Mestdagh, L. Barreau, L. Poisson, Phys. Chem. Chem. Phys. 26, 11516-11530 (2024)
Time-resolved photoionization of atoms and molecules embedded in superfluid helium nanodroplets
Helium nanodroplets (HeDs) [1,2] are intriguing physical objects with singular properties that make them unique among other rare gas matrices. Indeed, they have a very low temperature, 0.37K. At this temperature, the 4He is in a superfluid state (type II) and therefore exhibits exotic properties such as gigantic heat conductivity and negligible viscosity. Moreover, thanks to its electronic structure, the 4He atom is the most inert of all atoms with the highest ionization energy in the valence shell among neutral species. In fact, it is transparent to wavelengths longer than 62.56 nm. In addition to their own interests, one of their main advantages is their ability to capture various species from atoms to proteins. This is due to the large range of droplet sizes that can be achieved depending on the conditions of generation. The doped species cools down to the temperature of the aggregate, which usually infers that it has reached its ground vibrational state through the evaporation of 4He atoms. If multiple species are doped, they can form cold and stable oligomers that cannot usually be studied in the gas phase by other means.
Recently, a HeD machine has been upgraded at ISMO, and first tests showed that it was possible to control the generation of HeDs. We expect to achieve a doping scheme by implementing pick-up cells and ovens in the coming months. We propose here to get actively involved in the design and the development of the experimental setup. One of the main objectives is the construction of a PhotoIon-PhotoElectron in Coincidence (PEPICO)[3,4] spectrometer for photoionization spectroscopy. This state-of-the-art instrument will be based on Velocity Map Imaging [5] which permits to measure both the energy and the angular distribution of charged particles.
By measuring both the electron and the ion, PEPICO spectrometers permit to get a complete picture of the photoionization process. The electron gives information on the initial state of the ionized species while the ion indicates its final state, after relaxation (break-up/isomerization/…). By using coincidence and covariance analysis, it is possible to identify the correlation regions over each observable.
In the long term, the final goal of the research project is to study the reaction dynamics of doped species in HeDs by using ultrashort laser pulses in the femtosecond range (1 fs = 10-15 s) with tunable excitation radiation (240-800nm). In particular, we will rely on a pump-probe scheme to follow in real time the diving of an alkali ion (Na+) inside the HeD6 and its reaction with benzene-like molecules. This class of molecules allows to play with electrostatic properties, such as the dipole and quadrupole, by changing the group attached to it. We will investigate the evolution of the diving dynamics and the structure of the formed ionic complex and aim at developing phenomenological models to unravel the role of the solvent in the reaction.
[1] J. P. Toennies et A. F. Vilesov, Superfluid Helium Droplets: A Uniquely Cold Nanomatrix for Molecules and Molecular Complexes Angew. Chem. Int. Ed. 43 (2004), doi: 10.1002/anie.200300611.
[2] A. Slenczka et J. P. Toennies, Éd., Molecules in Superfluid Helium Nanodroplets: Spectroscopy, Structure, and Dynamics, 145. in Topics in Applied Physics, vol. 145. Springer International Publishing, (2022). doi: 10.1007/978-3-030-94896-2.
[3] G. A. Garcia, H. Soldi-Lose, et L. Nahon, A versatile electron-ion coincidence spectrometer for photoelectron momentum imaging and threshold spectroscopy on mass selected ions using synchrotron radiation Review of Scientific Instruments 80 (2009), doi: 10.1063/1.3079331.
[4] B. Bastian, J. D. Asmussen, L. Ben Ltaief, A. Czasch, N. C. Jones, S. V. Hoffmann, H. B. Pedersen, et M. Mudrich, A new endstation for extreme-ultraviolet spectroscopy of free clusters and nanodroplets Review of Scientific Instruments 93 (2022), doi: 10.1063/5.0094430.
[5] A. T. J. B. Eppink et D. H. Parker, Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen Review of Scientific Instruments 68 (1997), doi: 10.1063/1.1148310.
[6] S. H. Albrechtsen, C. A. Schouder, A. Viñas Muñoz, J. K. Christensen, C. Engelbrecht Petersen, M. Pi, M. Barranco, et H. Stapelfeldt, Observing the primary steps of ion solvation in helium droplets Nature 623 (2023), doi: 10.1038/s41586-023-06593-5.